Le duc d’Aumale, Henri d’Orléans, a réunit dans sa bibliothèque dans le château de Chantilly, 10 000 volumes précieux, 1500 manuscrits, 700 incunables.
En 1848 il fait parvenir en Angleterre les manuscrits les plus précieux hérités des Condé qu’il étudie avidement. À cette époque il commence à visiter les libraires Londoniens, fait quelques acquisitions en ventes publiques de livres en rapport avec ses manuscrits. Pour enrichir sa collection il fait appel à des commissionnaires ou des prête-noms et le plus souvent à son secrétaire Cuvellier-Fleury. Dans chacune de ses résidences en Angleterre ou à Chantilly, il se préoccupe sans cesse de l’accueil de ses livres, le rangement, l’harmonie de la présentation. À Chantilly le Cabinet des livres qui abrite la collection fait appel à des techniques modernes. La bibliothèque du théâtre est conçue comme un magasin moderne, les archives et les plans sont abrités dans des cabinets distincts. En 1855 il a acheté les Très riches Heures du duc de Berry qu’il est allé voir de près à Gênes, puis le psautier d’Ingeburge en 1892 et le Bréviaire de Jeanne d’Evreux en 1894.
Par son lègue à l’Institut de France, il garde chez lui ses livres et ne disperse pas sa collection, mais il ouvre sa bibliothèque au public et aux chercheurs.